Das Maßschneidern von Lichtimpulsen
im Femtosekundenbereich
(Development of most modern methods in quantum optics for studies of
ultrafast processes in chemistry and biology)
Zeitaufgelöste Spektroskopie
Zur Untersuchung des Zeitverlaufs einer
photochemischen Reaktion (wie etwa der Photosynthese) wird diese in
der Regel durch einen kurzen, intensiven Lichtimpuls ausgelöst, und
anschließend werden mit variabler Verzögerungszeit die
optischen Eigenschaften (etwa die Absorption) des Moleküls gemessen.
Diese Methode wird pump-probe-Spektroskopie genannt, und ist
in vielen Varianten ein etabliertes Werkzeug zur Aufklärung
zeitabhängiger Vorgänge in allen denkbaren Systemen, so auch
in biologischen Molekülen.
Chemische Reaktionen
Derart angeregt verlaufen viele dieser photo-chemischen Reaktionen
nicht ausschließlich in einem Reaktionskanal, sondern
mehrere verschiedene Reaktionsprodukte unterliegen einer
Wahrscheinlichkeitsverteilung. Das Verhältnis der Produkte und
damit der Reaktionskanäle kann von der Art der Anregung
abhängig sein, also den Eigenschaften des Pump-Impulses.
"Kohärente Kontrolle"
Wer also den Verlauf einer chemischen
Reaktion nach seinen Wünschen gestalten will, man spricht von
"kohärenter Kontrolle", muss den Auslöser der Reaktion, die
Femtosekunden-Lichtimpulse, maßschneidern können.
Kurze geshapte Lichtpulse
Die Laserpulse, in unserem Labor aus einem NOPA-System, haben für
gewöhnlich spektral und zeitlich ein nahezu gaußförmiges
Profil. Um beliebige andere Profilformen, oder sogar Pulsfolgen zu
erzeugen, wird ein sogenannter "Pulseshaper" in 4-f-Geometrie
eingesetzt. Hierzu wird der Eingangspuls durch ein optisches Gitter in
seine Spektralfarben zerlegt, und auf ein LCD-Array abgebildet, in dem
die Intensität und die Phase der einzelnen Farben gezielt über
eine computergesteuerte Elektronik verändert werden kann. Durch ein
identisches, zweites Gitter werden die Farben wieder zu einem Puls
vereinigt. So lassen sich durch gezielte Phasenveränderungen im
Fourierraum definierte Pulsformen und -folgen erzeugen. Als Beispiel
wird hier eine Pulsfolge von neun 20 fs Impulsen im Abstand von
100 fs gezeigt:
Mit diesen und ähnlichen Impulsen sind Messungen geplant, bei denen
man Moleküle maßgeschneidert anregt und so spezielle
Reaktionskanäle zugänglich macht oder ausschaltet.
Ehemalige Mitarbeiter: Constanze Sobotta André Peine Jörg Neuhaus Stephan Malkmus Florian Lederer Vladimir Konjaev Regina Dürr Simone Draxler Thomas Brust Markus Braun
Publikationen: "Ligand exchange of CdSe nanocrystals probed by optical spectroscopy in the visible and mid-IR" B. von Holt, S. Kudera, A. Weiss, T. E. Schrader, L. Manna, W. J. Parak, M. Braun
Journal of Materials Chemistry 18 (2008) 2728–2732. Details
"Generation of narrowband subpicosecond mid-infrared pulses via difference frequency mixing of chirped near-infrared pulses" F.O. Koller, K. Haiser, M. Huber, T.E. Schrader, N. Regner, W.J. Schreier, W. Zinth
Optics Lett. 32, 22 (2007) 3339-3341 Details
"All-Optical Operation Cycle on Molecular Bits with 250-GHz Clock-Rate Based on Photochromic Fulgides" S. Malkmus, F. O. Koller, S. Draxler, T. E. Schrader, W. J. Schreier, T. Brust, J. A. DiGirolamo, W. J. Lees, W. Zinth, and M. Braun
Advanced Functional Materials 17 (2007) 3657–3662 Details
"Ultrafast ring opening reaction of a photochromic indolyl-fulgimide" S. Malkmus, F.O. Koller, B. Heinz, W.J. Schreier, T.E. Schrader, W. Zinth, C. Schulz, S. Dietrich, K. Rück-Braun, M. Braun
Chemical Physics Letters 417 (2006) 266 - 271 Details
"Ultrafast Photochromism: Structural and Electronic Dynamics of Indolyl Fulgimides" M. Braun, S. Malkmus, F.O. Koller, B. Heinz, W. Zinth, C. Schulz, S. Dietrich, K. Rück-Braun
Ultrafast Phenomena XV, Springer Series in Chem. Physics 88, Eds. Andrew M. Weiner and R. J. Dwayne Miller, Springer-Verlag, Berlin (2006) 291-293 Details
"Analysis of Wave Packet Motion in Frequency and Time Domain: Oxazine 1" M. Braun, C. Sobotta, R. Dürr, H. Pulvermacher, S. Malkmus
Journal of Physical Chemistry A 110 (2006) 9793-9800 Details
"Chirp dependence of wave packet motion in Oxazine 1" S. Malkmus, R. Dürr, C. Sobotta, H. Pulvermacher, W. Zinth, M. Braun
Journal of Physical Chemistry A 109 (2005) 10488-10492 Details
"Convenient tunability of sub-10 fs-pulses in the visible range" E. Baigar, M. Braun, A. Peine, V. Konjaev, W. Zinth
Ultrafast Phenomena XIII, Springer Series in Chem Physics 71, Eds. R.D. Miller, M.M. Murnane, N.F. Scherer, A.M. Weiner, Springer-Verlag Berlin (2002) 152-154 Details
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Abb. 1: Prismenkomressor - Der Verlauf der
Lichtimpulse wird
mit Hilfe von flüssigem Stickstoff sichtbar gemacht.
Abb. 2: NOPA Spektren – Der nicht-kollineare
optisch parametrische Verstärker ermöglicht die
Wellenlängen-Selektion des Lichtes auf eine einfache Weise.
Abb. 3: Pulse shaper – hier ist der schematische
Aufbau eines Pulseshapers gezeigt. Durch
geschickte Kombination von Gittern und Linsen kommt man in den
Fourierraum und zurück
Abb. 4: Multipulse – Mithilfe des pulse shapers
kann man aus einem einzelnen Lichtimpuls
beliebige Pulszüge „shapen“
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