"Photonics at the Frontiers:
Generation of Few-cycle Light Pulses via NOPCPA and Real-time Probing of Charge Transfer in Hybrid Photovoltaics" Daniel Herrmann
Doktorarbeit am LS für BioMolekulare Optik, LMU München
Abstract: Die schnellsten bekannten lichtinduzierten Prozesse in der Natur treten auf einer Zeitskala
von wenigen Femtosekunden (fs) oder sogar auf einigen hundert Attosekunden (as) auf. Um
diese ultraschnellen Licht-Materie-Wechelwirkungen aufzulösen und zu erforschen, sind
Lichtpulse von wenigen optischen Zyklen vom extrem Ultravioletten (XUV) bis hin zum
Infraroten (IR) erforderlich. Deren Erzeugung stellt schon seit Jahren eine Herausforderung
dar und stößt auf breites Interesse für Anwendungen in Physik, Chemie und Medizin.
Im ersten Teil dieser Dissertation wird die vielversprechende Methodik der nichtkollinearen
optisch parametrischen Verstärkung gestreckter Lichtpulse (NOPCPA) für die Generierung
von „few-cycle“ Lichtpulsen im Sichtbaren (Vis) und nahen IR (NIR) mit Pulsdauern von 5-
8 fs Halbwertsbreite erheblich weiterentwickelt. Grundlegende parametrische Einflüsse, wie
die Existenz einer parametrisch induzierten Phase und die Generierung von optisch
parametrischer Fluoreszenz (OPF), werden sowohl durch theoretische Analysen und
numerische Simulationen, als auch durch konkrete Experimente erforscht. Experimentell
werden im Rahmen dieser Arbeit „few-cycle“ Lichtpulse mit einer Pulsdauer von 7.9 fs,
130 mJ Energie, bei 805 nm Zentralwellenlänge und einem sehr hohen, „seed“-Puls
limitierten Vorpuls-Kontrast von 11 und 8 Größenordnungen bei 30 ps und ca. 3 ps erzielt.
Diese stellen derzeit die leistungsstärksten „few-cycle“ Lichtpulse weltweit dar und es werden
durch diese Arbeit und Kooperationen neue Experimente in der Hochfeld-Physik realisiert.
Zum Einen, ist es mit dem hier beschriebenen Breitbandpulsverstärker gelungen, "quasimonoenergetische"
Elektronen mit Energien mit bis zu 50 MeV zu beschleunigen. Dazu wird
der Lichtpuls zu relativistischen Intensitäten von mehreren 1019 W/cm2 in einen Helium-
Gasjet fokussiert. Die Elektronen zeigen einen stark reduzierten niederenergetischen
Elektronenhintergrund, verglichen mit Beschleunigung durch längere Lichtpulse. Zum
Anderen, wurde XUV-Licht bis zur 20. Harmonischen des generierten Lichtpulses aus dem
Breitbandpulsverstärker durch dessen „sub-cycle“ Wechselwirkung mit Festkörperoberflächen
erzeugt. Die Erzeugung von solchen kohärenten hohen Harmonischen verspricht den Bau von
kompakteren XUV-Strahlungsquellen, die as-Pulsdauern mit hohen Photonenflüssen XUVAnrege/
XUV-Abfrage Experimente kombinieren würden.
Im Rahmen dieser Arbeit werden darüber hinaus neue, erweiterte Konzepte für noch
breitbandigeres NOPCPA über eine Oktave entwickelt und charakterisiert, die die
Verwendung von zwei Pumppulsen in einer NOPCPA Stufe und die Verwendung von zwei
verschiedenen Pumpwellenlängen in zwei aufeinanderfolgenden NOPCPA Stufen beinhalten.
Im zweiten Teil dieser Dissertation werden breitbandige Weißlicht-Spektren und mittels
NOPCPA spektral abstimmbare, ultrakurze Lichtpulse verwendet um ein weltweit
einzigartiges transientes Absorptionsspektrometer mit Vielkanaldetektion zu realisieren.
Dieser neue Anrege-Abfrage Aufbau kombiniert eine sehr breitbandige UV-Vis-NIR Abfrage
mit einer hohen Zeitauflösung von 40 fs und hoher Sensitivität für die transiente Änderung
der optischen Dichte von weniger als 10-4. Damit ist es in dieser Dissertation zum ersten Mal
gelungen den photoinduzierten Ladungstransfer im konjugierten Polymer Polythiophen und in
hybriden Polythiophen/Silizium Solarzellen in Echtzeit aufzulösen. Dabei wird eine seit
mehreren Dekaden geführte kontroverse Debatte über die Natur der primären Photoanregung
in organischen Halbleitern aufgelöst: Exzitonen dissoziieren mit 140 fs Zeitkonstante zu
Polaronen (Ladungsträger). Entscheidende Parameter (z.B. strukturelle Ordnung,
Ladungsträgermobilität) für die Effizienz der Generierung und Extraktion von freien
Ladungsträgern können bestimmt werden, was fundamentales Verständnis für die
Optimierung von organischer und hybrider Photovoltaik für zukünftige nachhaltige
Energiequellen beisteuert. Weitere Ultrakurzzeit-Experimente an neuartigen organischen
Solarzellen sind hier begonnen und aufgezeigt.
BMO authors (in alphabetic order): Daniel Herrmann
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